Células solares de perovskita (PSCs) surgiram como um candidato promissor para a próxima geração de tecnologia fotovoltaica devido ao aumento progressivo na eficiência de conversão de energia (PCE), que foi excedida em 26% (1), (2), (3). No entanto, atingir alta PCE com estabilidade de longo prazo ainda é um grande desafio. Recentemente, perovskitas bidimensionais (2D) como a camada de passivação cobrindo o topo de tridimensionais (3D) produzem heterojunções de perovskita 2D/3D que têm sido uma das abordagens mais eficazes para melhorar a estabilidade e eficiência de PSCs (4), (5). Normalmente, heterojunções de perovskita 2D/3D são geradas por spin-revestimento de uma solução contendo um cátion espaçador orgânico na superfície de perovskitas 3D para transformar parte da superfície em perovskitas 2D, que passivam defeitos de superfície e suprimem a migração de íons (6), (7).
Estudos extensivos demonstraram que o alinhamento preciso dos níveis de energia nas heterojunções de perovskita 2D/3D é imperativo para mecanismos eficazes de transferência de carga (8), (9), (10). No entanto, os processos de nucleação e cristalização de cátions espaçadores orgânicos na interface são intrincados, frequentemente levando à formação de perovskita 2D com espessuras variadas (11), (12). Essas espessuras são caracterizadas pelo número de camadas (n) de octaedros de perovskita encapsulados por cátions ligantes dentro da rede cristalina. Tais variações representam desafios no projeto de uma distribuição ótima de campo elétrico na heterojunção, limitando assim a eficiência do transporte de carga na interface (13), (14), (15). Atualmente, uma estratégia promissora para mitigar a desordem dos estados de energia na interface envolve o crescimento de perovskita 2D de fase pura. Termodinamicamente e em termos de química de superfície, a síntese controlável de perovskita 2D pura (n = 1) oferece uma rota viável para a construção de heterojunções de perovskita 2D/3D de fase pura (16). Além disso, a realização de heterojunções de perovskita 2D (n = 3)/3D de fase pura foi alcançada por meio da otimização de constantes dielétricas de solvente e da manipulação de concentrações de doadores de Gutmann para facilitar a dissolução seletiva. Alternativamente, a formação de distorções de rede pode induzir depressões de energia de espessuras específicas (5), (17). Para common tais configurações de heterojunção, uma exploração ampliada de arranjos de banda é necessária, particularmente por meio de estratégias de crescimento in situ. Essas estratégias são promissoras para a fabricação de PSCs de grande área, avançando assim o campo da energia fotovoltaica.
Neste trabalho, empregamos ácido γ-aminobutírico (GABA) para facilitar o crescimento in situ de células solares de perovskita (PSCs) de heterojunção 2D/3D de fase pura. Isso foi alcançado por meio de uma estratégia inovadora de correspondência de rede, em vez da abordagem tradicional de controle da concentração de sais orgânicos de amônio. A solução de GABA foi diretamente revestida por centrifugação na superfície de camadas de perovskita 3D, eliminando a necessidade de etapas adicionais de recozimento. Notavelmente, observamos uma forte interação entre o grupo carbonila (C
O) na molécula de GABA e os átomos de chumbo (Pb) descoordenados na perovskita 3D, levando à formação de ligações Pb-O. Essa interação desencadeou uma transformação estrutural na superfície da perovskita 3D, convertendo-a de uma fase cúbica para uma fase tetragonal. Notavelmente, a perovskita 2D com n = 2 exibiu a menor incompatibilidade de rede com a estrutura tetragonal da perovskita 3D, fornecendo uma forte força motriz para a formação de perovskita 2D de fase pura. Consequentemente, construímos com sucesso heterojunções de perovskita 2D/3D de fase pura. Essa configuração otimizada suprimiu significativamente a concentração de estados de defeito nos filmes finos de perovskita, resultando em uma melhoria acentuada nas propriedades de transporte de portadores. Como resultado desses avanços, os PSCs de pequena área fabricados atingiram um PCE recorde de 25,06%, acompanhado de estabilidade excepcional. Além disso, quando aplicados a minimódulos (10 cm × 10 cm, área ativa ∼ 65,7 cm²), as heterojunções de perovskita 2D/3D de fase pura forneceram um PCE impressionante de 17,27%. O surgimento de heterojunções de perovskita 2D (n = 2)/3D expandiu o domínio de heterojunções de perovskita 2D/3D de fase pura com diferentes valores de n, avançando ainda mais o campo. Esta demonstração destaca as perspectivas promissoras para a aplicação dessas novas heterojunções no campo da conversão de energia photo voltaic.