O crescente interesse em polímeros biodegradáveis como o PLLA está ganhando atenção por seu potencial em dispositivos biomédicos de última geração. Um dos desafios críticos na alavancagem do potencial complete do PLLA é aumentar sua cristalinidade, pois influencia muito as propriedades mecânicas, térmicas, degradação e piezoelétrica, essenciais para várias aplicações. Aqui, usamos o recozimento térmico e a engenharia de tensão para transformar a fase amorfa em uma estrutura cristalina mais ordenada. Através de várias caracterizações, mostramos que a cristalinidade aumentou progressivamente de 34,8% em filmes não processados para 57,4% com 100% de tensão. A espectroscopia do domínio do tempo de Terahertz é empregada para obter informações sobre as propriedades estruturais e dinâmicas, nas quais estudamos vibrações moleculares de baixa frequência e propriedades anisotrópicas, permitindo a avaliação simultânea de estrutura estrutural, como cristalinidade e características ópticas. A análise rotacional fornece evidências diretas de orientação molecular e birrefringência induzida pelo processamento mecânico. Esses achados estão alinhados fortemente com as caracterizações tradicionais (DRX, Waxs, DSC e FTIR). A microscopia de força de piezorresponse mostra que o sinal VPFM aumentou de 0,65 ± 0,15 pm/v em filmes não processados para 6,5 ± 1,5 pm/v a 100%. O trabalho aprofundado é uma etapa importante para obter uma compreensão mais profunda de como as regiões cristalinas se formam, evoluem sob diferentes condições de processamento e influenciam as propriedades gerais do PLLA.
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