Engenharia de estrutura de poros by way of síntese de templos rígidos: desbloqueando alta atividade de reação de redução de oxigênio e estabilidade de eletrocatalisadores Fe-N@C

O desenvolvimento de eletrocatalisadores eficientes e duráveis ​​de nitrogênio-carbono (Fe-N@C) com arquitetura ultimate de poros é essential para avançar a reação de redução de oxigênio (ORR) nas células de combustível. Neste estudo, demonstramos o quão dura-temperada com andaimes de sílica personalizados (SBA-15, Equipment-6 e um modelo duplo SBA-15/Equipment-6) podem ser usados ​​para ajustar a estrutura dos poros dos materiais Fe-N@C. Nesses materiais, de fato, a estrutura dos poros influencia a formação e acessibilidade de locais ativos para ORR. O eletrocatalisador mesoporoso Fe-N@CMK-3, derivado do SBA-15, exibe a maior atividade de ORR (potencial de início: 0,99 VRHE em meio alcalino, 0,82 VRHE em ácido) devido à sua bem definida 2D pores hexagonais, que facilitam a difusão de oxigênio eficiente. Por outro lado, o Fe-N@CMK-8 microporoso (derivado do kit-6) exibe menor atividade de ORR devido à acessibilidade limitada de oxigênio aos locais ativos. O Fe-N@CMK-3/8 de temperamento duplo combina micro/mesoporosidade para oferecer desempenho equilibrado, apesar de seu menor quantity de superfície e quantity de poros resultou da conectividade dos poros. Todos os eletrocatalisadores seguem inicialmente uma by way of quase-4e-ORR, mas seu comportamento muda durante o teste de longo prazo: Fe-N@CMK-8 muda para o caminho 2E-apesar de sua atividade notavelmente durável em meios ácidos; O Fe-N@CMK-3 mostra a melhor estabilidade em termos de atividade em condições alcalinas também com uma ligeira mudança para 2e-via; Fe-n@cmk-3/8 se destaca na seletividade que sustenta um caminho 4E-ao longo do tempo com estabilidade média na atividade em meio ácido e alcalino. Esses achados estabelecem engenharia de poros como uma ferramenta poderosa para adaptar os eletrocatalisadores Fe-N@C para ambientes operacionais específicos, contribuindo para o desenvolvimento de catalisadores metálicos não preciosos de alto desempenho para ORR em aplicações de células de membrana de troca de prótons e alcalina.