As perovskitas híbridas orgânico-inorgânicas (HOIPs) surgiram como materiais promissores para aplicações optoeletrônicas, mas ganhar controle sobre sua sintonização estrutural e eletrônica continua sendo um desafio importante. Neste estudo, introduzimos 7H-dibenzo (c, g) carbazol (DBCz) como um novo cátion orgânico eletroativo que permite a formação de dois haletos metálicos híbridos de baixa dimensão distintos: uma estrutura de perovskita 2D convencional, (DBCz) 2PbI4, e uma estrutura análoga de perovskita em camadas anteriormente não relatada com octaedros de compartilhamento de borda, DBCzPbI3. A fase de compartilhamento de bordas representa um novo motivo estrutural dentro da família híbrida de haleto metálico. Ambos os materiais exibem um alinhamento de banda tipo II, facilitando a transferência ultrarrápida de buracos fotoinduzidos da camada inorgânica para a orgânica. Usando espectroscopia de absorção transitória, identificamos a formação de polarons de buraco baseados em DBCz em ambas as fases e observamos exclusivamente a formação induzida por transferência de carga de estados tripletos e fônons coerentes à temperatura ambiente para a fase analógica da perovskita. Essas descobertas destacam o papel do design molecular no controle da dinâmica do estado excitado e das interações exciton-rede em haletos metálicos híbridos.
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