Compartimentos catalíticos adaptativos emergem da integração sinérgica da nanoestrutura de DNA e coacervato transitório


Os condensados ​​biomoleculares formados por separação de fase líquido-líquido (LLPs) são essenciais para a organização celular, catálise e regulação de vias bioquímicas. Inspirado nesses sistemas naturais, apresentamos um novo coacervato adaptativo formado por interações multivalentes à ponte de sal de polímero de poli-hexametileno biguanida (PHMB) e trifosfato de adenosina (ATP). Esses compartimentos separados de fase sequestram eficientemente sequências de DNA ricas em guanina que adotam conformações G-quadruplex (GQ) na presença de íons de potássio. A hemina se intercala nessas estruturas GQ para produzir uma DNAzyme cataliticamente ativa com atividade amplificada do tipo peroxidase. Dentro do coacertado, a difusão molecular reduzida e o aumento das concentrações de substrato native aumentam sinergicamente a eficiência catalítica da DNAzyme em 10 vezes em comparação com a do estado não confinado. Ao integrar motivos catalíticos de auto-montagem em um ambiente de hospedeiro dissipativo, este sistema demonstra princípios-chave da catálise espacial e temporalmente regulada, imitando características dos micro-reagores celulares. Nosso trabalho destaca o potencial das plataformas sintéticas baseadas em LLPs como sistemas catalíticos ajustáveis ​​e compartimentalizados, com implicações para o projeto do reator biomimético e o desenvolvimento de materiais funcionais avançados.

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