Os portadores de carga positiva se estabilizam instantaneamente no catalisador de combustível photo voltaic -chave

Em um estudo aparecendo em Química Física Física Física, Os pesquisadores usaram simulações de dinâmica molecular química química para visualizar a formação ultra-rápida de polarons-carregadores de carga estabilizados por distorção da treliça-em natao₃um fotocatalisador chave para divisão de água photo voltaic.

O estudo revelou que positivo transportadoras de cobrança (Polarons de orifício) estabilizam-se rapidamente e significativamente (em cerca de 70 meV) em 50 femtossegundos, um processo impulsionado principalmente pelo alongamento de ligações de oxigênio-tantalo (O-TA). Este atomístico, em tempo actual O entendimento mostra que a estabilização do furo é muito mais forte que a dos polarons de elétrons, fornecendo informações cruciais para projetar racionalmente catalisadores de combustível photo voltaic altamente eficientes.

Gerando combustível de hidrogênio O uso da luz photo voltaic e da água through fotocatálise é uma estratégia globalmente importante para alcançar a utilização de energia livre de carbono. Fotocatalisadores, como o óxido de perovskita arquetípico natao₃.

Para alta eficiênciaesses transportadores devem manter sua reatividade e vida, geralmente alcançadas através da formação de Polaron – onde o transportador de carga induz distorção estrutural na treliça de cristal para se estabilizar. No entanto, observar essas dinâmicas atomísticas e extremely -rápidas, que ocorrem na escala de femtossegundos, tem sido um grande obstáculo experimental.

Para superar essas limitações experimentais, a equipe de pesquisa empregou um Abordagem computacional Usando Born-Oppenheimer Dinâmica molecular (BOMD) Simulações juntamente com um método químico quântico acelerado chamado ligação apertada de densidade e densidade de divisão e conquista (DC-DFTB).

Essa metodologia permitiu o rastreamento em tempo actual da dinâmica atômica e mudanças associadas em estrutura eletrônica Simultaneamente dentro de um grande modelo em nanoescala de natao primitivo₃ contendo 256 unidades de fórmula. As simulações foram realizadas com um intervalo de tempo de femtossegundos para observar o processo completo de formação de polaron.

As simulações revelaram que os transportadores de carga estão apenas fracamente localizados nas regiões espaciais em nanoescala, uma distribuição atribuída ao distúrbio estrutural de flutuações térmicas. Os polarões de orifício positivos foram submetidos a estabilização rápida e significativa de aproximadamente 70 MeV dentro de 50 femtossegundos.

Essa estabilização prossegue por meio de um mecanismo de duas etapas: o furo primeiro localiza-se em uma região com ligações O-TA incidentalmente longas e depois alongam ainda mais esses títulos no processo de relaxamento.

Em forte contraste, verificou -se que polarons de elétrons negativos são mais delocalizados, mostraram alteração insignificante de energia de estabilização e sua pequena deformação estrutural menor foi dominada principalmente por flutuações térmicas.

Esta pesquisa fornece detalhes cruciais e resolvidos pelo tempo sobre os processos fundamentais que regem a utilização da transportadora de cobrança em natao₃fornecendo uma base computacional firme que alinha qualitativamente com observações experimentais anteriores resolvidas no tempo de transportadores presos.

A descoberta de que a energia de estabilização de orifícios forte é sincronizada com a mudança de comprimento da ligação O-TA é very important para a engenharia de novos materiais.

Esses resultados aceleram o design racional de fotocatalisadores heterogêneos altamente ativos, sugerindo que a modificação futura de material-alterando especificamente a química do native B em perovskitas-deve se concentrar no controle da ligação O-TA para otimizar a dinâmica do polaron para a produção de combustível de photo voltaic superior.