Os catalisadores de átomos únicos de Fe/NC atraíram atenção extensa devido à sua utilização atômica máxima e ambientes de coordenação ajustável. No entanto, a relação estrutura-atividade dos átomos únicos de Fe na eletrooxidação permanece incerta. Aqui, relatamos uma estratégia de engenharia de defeito para ajustar a configuração de carga dos websites FEN4, introduzindo um ligante n axial e construindo Fen5-FE1/NC. Esse ambiente de coordenação assimétrica aumenta a atividade catalítica da oxidação da dopamina (DA), fornecendo uma melhoria de 2,1 vezes em relação à Fe1/NC tradicional. O biossensor FEN5-FE1/NC exibe uma ampla faixa de detecção linear de 0,05-500 μm com um baixo limite de detecção de 23 nm para DA. Além disso, os cálculos teóricos confirmam que a coordenação axial de N modula a estrutura eletrônica do centro de FE, otimiza a adsorção intermediária e reduz a barreira energética para a oxidação de DA. Este trabalho fornece informações valiosas sobre o design racional de catalisadores de átomos únicos para detecção eletroquímica de alto desempenho e estudos mecanicistas fundamentais na escala atômica.
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